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ACS Sens:尿糖燃料电池驱动无线尿布传感器

2021年7月,东京理科大学副教授四反田功团队在国际期刊《ACS SENSORS》发表“Self-Powered Diaper Sensor with Wireless Transmitter Powered by Paper-Based Biofuel Cell with Urine Glucose as Fuel”。

尿糖与血糖密切相关,当血糖水平超过肾脏可以处理的阈值时,葡萄糖通过肾脏排出,针对特殊病人如糖尿病患者,如果检测到尿糖,需要及时进行检查并治疗。此外,在护理场所需要定期检查数百张尿布是否存在尿糖,这是一项极其艰巨的任务,如果能够使用配备有嵌入尿布的生物燃料电池设备检测尿糖的存在与否,将减轻护理负担。由于测量溶液是尿液,因此不需要采血,减轻了护理人员的压力。同时有研究表明,尿液中几乎没有酶的抑制剂。

自驱动尿糖检测传感器是减轻长期护理负担的理想选择。东京理科大学团队创建了一种纸基葡萄糖生物燃料电池,安装在纸尿布中用以检测尿糖。电极材质为印刷MgO的薄片多孔碳,并使用聚甲基丙烯酸缩水甘油酯作为交联剂。通过共价修饰FAD(黄素-腺嘌呤-二核苷酸依赖性)型葡萄糖脱氢酶和天青A(azure A)制备了一种新的生物阳极,阴极则使用胆红素氧化酶,共价键结合提高了酶电极的稳定性。尿糖驱动的生物燃料电池可以实现最大输出密度为0.12mW cm–2,并通过将其与无线传输设备结合,从传输频率感测到的葡萄糖浓度在0-10mM的范围内。传感器的灵敏度约为0.0030±0.0002Hz mM。该装置有望成为一种新型的尿糖检测装置,仅由有机材料组成,环境负荷低,可用于检测餐后高血糖。

图1.用聚甲基丙烯酸缩水甘油酯 (PGMA) 修饰的 MgO 薄片介孔碳 (MgOC) 的示意图

此后,为了制备生物阳极,在电极上滴入20 μL天青A并25 ℃减压干燥30分钟。滴入20 μL的FAD-GD(20 U/μL)溶液,其中FAD-GD溶解在含有0.01%表面活性剂triton X-100的10 mM磷酸盐缓冲溶液(pH7.0)中,并在减压下干燥1小时。生物阴极,使用含有BOD(1U/μL)的同样缓冲液将20 μL减压下干燥1小时,如图2b。

图2.  (a) 带有无线发射器的纸尿布燃料电池的照片。(b) 纸基尿布生物燃料电池的制备过程示意图

图3. (a)使用MgOC(黑色实线)和 GMgOC(红色实线曲线)在 100 mM葡萄糖存在下,在1M磷酸盐缓冲液中用FAD-GDH/azureA修饰的生物阳极的循环伏安图)和在没有葡萄糖的情况下使用MgOC(黑色虚线)和GMgOC(红色虚线)。扫描速率:10 mV s –1。(b) FAD-MDH/azure A固定化GMgOC电极(红色圆圈)和 FAD-GDH/azure A固定化 MgOC电极(黑色圆圈)的归一化电流密度的变化,根据循环伏安图(10 个循环)估计在含有 100mM葡萄糖的1M磷酸盐缓冲溶液中得到+0.3V,GMgOC电极显示出更高的稳定性。

纸质生物燃料电池的输出功率密度在不同的葡萄糖浓度(1,3,5,7和10 mM) (图4)。生物燃料电池的输出显示对葡萄糖浓度的线性依赖。结果表明,生物燃料电池可以作为一个自我驱动的尿糖传感器。该传感器的灵敏度约为0.0071 ± 0.0002 mW cm-2 mM。

图4. 葡萄糖浓度和纸基生物燃料电池的输出功率密度之间的关系

从整个结果可以看出,该纸基生物燃料电池可以在很短的时间内检测到尿糖。糖尿病的诊断是至少两次通过检查空腹血糖水平126 mg/dL(7.0 mmol dm-3),诊断值在传感器测定范围内显示出良好的线性和重现性,所以可用于糖尿病的测定。

参考视频:

 

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssensors.1c01266

作者: 王伦



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